Mesoscopic charge-density-wave wires

Samenvatting Ladingsdichtheidsgolven (in het Engels: charge-density waves, afgekort tot CDWs) treden op in sommige metalen met een ketenvormige kristalstructuur. Zulke geleiders ondergaan bij afkoeling een faseovergang naar een nieuwe collectieve toestand, waarbij de elektronen niet langer homogeen verdeeld zijn. De elektro- nendichtheid krijgt een sinusvormige afhankelijkheid van positie en het kristal- rooster raakt enigszins verstoord. Deze CDW toestand kan gezien worden als een gecondenseerde toestand van elektron-gat paren, net zoals supergeleiding ontstaat door de vorming van Cooper paren. CDW geleiders vertonen opmerkelijke elektrische eigenschappen, doordat de ladingsdichtheidsgolven kunnen gaan bewegen als een voldoende groot elektrisch veld wordt aangelegd. Het collectief van CDW elektronen komt dan los van de onzuiverheden in het materiaal en beweegt langs de ketens in de kristalstructuur. Hierdoor onstaan niet-lineaire stroom-spanningskarakteristieken. Dit schuiven van CDWs is sinds eind jaren '70 uitgebreid onderzocht in organische en anor- ganische materialen. Het accent heeft daarbij gelegen op de eigenschappen van macroscopische kristallen. Mesoscopische fysica omvat de studie van systemen met afmetingen tussen ongeveer 10 nm en 10 _m. Het golfkarakter van elektronen kan in zulke syste- men naar voren komen, doordat de fase-coherentielengte van de elektronen van dezelfde ordegrootte is als de afmetingen van het systeem. Een bekend voorbeeld van een mesoscopisch verschijnsel is het Aharonov-Bohm e_ect. Als een mag- netische ux wordt aangelegd door een metalen ring met een diameter van 1 _m, blijkt de geleiding door de ring te oscilleren als functie van de ux. Deze oscillatie wordt veroorzaakt doordat de elektrongolven in de twee takken van de ring met elkaar interfereren. De laatste jaren is de vraag gerezen hoe CDWs zich gedragen in structuren met mesoscopische afmetingen. Rontgenanalyse heeft aangetoond dat de fase van een CDW coherent kan zijn over een afstand van verscheidene micrometers. In systemen met een afmeting kleiner dan deze fase-coherentielengte kunnen CDWs coherent schuiven, waardoor nieuwe, mesoscopische verschijnselen verwacht wor- den. Theoretisch onderzoek heeft al geleid tot opmerkelijke voorspellingen. Zo zou, onder bepaalde voorwaarden, een CDW zonder energiedissipatie kunnen schuiven door een CDW-metaal-CDW verbinding. Dit CDW analogon van de supergeleidende Josephson junctie is nog niet experimenteel bestudeerd, omdat er tot voor kort geen technologie voorhanden was om CDW systemen met meso- scopische afmetingen te maken. In dit proefschrift worden twee manieren beschreven om zulke kleine CDW systemen daadwerkelijk te realiseren. In beide gevallen betreft het eindresultaat lijntjes van CDWmateriaal met een breedte van ongeveer 1 _m. Aan de uiteinden van het lijntje kan stroom geinjecteerd worden, en op het lijntje worden kleine metalen contacten aangebracht om de spanning te meten. Door middel van elek- trische transportmetingen zijn de eigenschappen van de gefabriceerde structuren onderzocht. In hoofdstuk 2 wordt de groei en analyse van dunne lagen van de CDW geleider Rb0:30MoO3 (blauw brons) behandeld. Er is gebruik gemaakt van een opstelling waarbij in een vacuumkamer met een gepulste laser een geperste pil van blauw-brons materiaal wordt beschoten. Materiaal wordt uit deze pil ver- wijderd en gedeponeerd op een tegenoverliggend substraat. Bij een juiste keuze van de groeicondities, zoals substraat-temperatuur en zuurstofdruk, kan dan een Rb0:30MoO3 laag gevormd worden. De lagen bestaan uit kristallijne korrels met een maximale grootte van enkele micrometers. Uit rontgenanalyse van de lagen blijkt dat de korrels altijd zodanig georienteerd zijn dat de CDW ketens parallel liggen aan het vlak van het substraat. Op SrTiO3 substraten kunnen de korrels ook in het vlak georienteerd worden. Op SrTiO3(100) liggen de CDW ketens parallel aan de roostervectoren van het oppervlakterooster van het substraat. In de dunne lagen kan een patroon worden aangebracht door middel van lithogra_sche technieken. Het proces dat hiervoor ontwikkeld is, wordt beschreven in hoofdstuk 3 en werkt volgens het volgende principe. Een fotogevoelige lak wordt aangebracht op een laag blauw brons. Deze lak wordt vervolgens met UV-licht belicht door een doorzichtige maskerplaat waarop in zwart het gewenste patroon is aangebracht. Na ontwikkelen is alleen nog die lak aanwezig die niet belicht is. Vervolgens wordt de Rb0:30MoO3 laag gedurende ongeveer een uur geetst met argon-ionen, waarbij het patroon in de laag beschermd wordt door de resterende lak. Na etsen en verwijderen van de lak is een structuur ontstaan in de laag. Met dit proces bleek het mogelijk om lijntjes blauw brons te maken met een breedte van 1 _m. In een tweede lithogra_sche stap worden metalen contacten gede_nieerd op de structuren. Hiervoor is, naast optische technieken, ook gebruik gemaakt van elektronenbundellithogra_e, waardoor contactafstanden tot 100 nm gerealiseerd konden worden. De elektrische transporteigenschappen van Rb0:30MoO3 lijntjes worden be- sproken in hoofdstuk 4. Door middel van het meten van de weerstand bij kamertemperatuur zijn die lijntjes geselecteerd waarvoor de CDW ketens in de richting van het lijntje liggen. Bij afkoelen gaat de weerstand beneden 182 K sterk omhoog, in overeenstemming met de verwachte overgang naar de CDW toestand. Het schuiven van de CDWs hebben we bestudeerd door middel van het meten van stroom-spanningskarakteristieken. Het elektrisch veld, benodigd om de CDWs te laten schuiven, blijkt twee tot drie ordes van grootte hoger te zijn dan voor kristallen. Zulke hoge drempelvelden kunnen mogelijk worden verklaard uit de ruwheid van de lagen blauw brons en uit de aanwezigheid van onzuiverheden in de lijntjes. Beneden ongeveer 50 K veranderen de elektrische eigenschappen van de lijntjes. Deze verandering kunnen we verklaren door aan te nemen dat er een overgang plaats vindt naar een ander transportmechanisme, waarbij ook CDW deformaties aan de geleiding kunnen bijdragen. De systemen in hoofdstuk 5 en 6 zijn smalle lijntjes, die geetst zijn in NbSe3 kristallen. De dunne kristallen (dikte ongeveer 300 nm) worden op een substraat geplakt en vervolgens wordt met een lithogra_sch proces een etsmasker op het kristal gede_nieerd. Het etsen van NbSe3 gebeurt met behulp van een reactief SF6 plasma. Met deze technologie blijkt het mogelijk om lijntjes te maken met een breedte van 0.5 _m. Elektrische transportmetingen aan de lijntjes laten zien dat de zuiverheid van het NbSe3 niet aangetast wordt door het uitgebreide fabri- cageproces. De fabricage en elektrische karakterisatie van smalle NbSe3 lijntjes staat beschreven in hoofdstuk 5. Hoofdstuk 6 richt zich op _e_en speci_ek aspect van schuivende CDWs, namelijk het mechanisme van de stroomconversie. Nabij het stroomcontact van een CDW geleider moet een proces bestaan om vrije elektronen uit het metalen contact te transformeren naar de collectieve CDW toestand en vice versa. Metingen aan enkele kristallen hebben laten zien dat deze conversie gepaard gaat met een ex- tra voltage, dat voor grote systemen onafhankelijk is van de afstand tussen de stroomcontacten. Wij hebben metingen gedaan voor zeer korte afstanden in een lithogra_sch gemaakt NbSe3 lijntje. Hieruit blijkt dat het voltage, benodigd voor stroomconversie, signi_cant kleiner wordt als de afstand tussen de stroomcon- tacten minder is dan ongeveer 3 _m. Dit mesoscopisch e_ect kan niet verklaard worden met bestaande modellen. Wij geven een kwalitatieve interpretatie, waar- bij de elastische spanning in de CDW drastisch kan veranderen ten gevolge van het toevoegen of verwijderen van _e_en enkel CDW gol_ront.